金属所使用机器学习方法挑选高性能锂硫电池单原子催化剂

图1.四种或许吸附构型的散布及结构图示

图2.机器学习模型的功能。a)分类功能；b)回归功能

　图3.多硫化锂吸附能及过电势的猜测。a)LiS*的吸附能；b)不同催化剂上最弱的可溶性多硫化锂吸附能；c)所猜测的悉数催化剂的“火山图”；d)过电势低于0.1V的催化剂；e)猜测的过电势。

锂硫电池的高能量密度使其成为下一代储能技能的有力候选者，其正负极的首要活性物质分别是硫和锂，在充放电进程中会构成可溶的高阶多硫化物从正极分散至负极，导致正极活性物质的丢失以及负极的失活，即“络绎效应”。一起，正极处缓慢的硫复原动力学也约束了锂硫电池的功能。近年来，有研讨发现，使用在锂硫电池正极材猜中的负载型单原子催化剂能够按捺“络绎效应”，以及加速硫复原反响动力学。但是，单原子催化剂的结构品种繁复，超出了传统的“试错法”或惯例DFT核算的才能，需展开系统研讨。

近来，中国科学院金属研讨所沈阳资料科学国家研讨中心联合研讨部副研讨员李波研讨小组，选用根据高通量密度泛函理论核算的机器学习方法，系统研讨了多硫化物的吸附形式，并对上千种氮掺杂碳资料负载的过渡金属单原子催化剂进行了挑选，为锂硫电池正极材猜中单原子催化剂的规划供给了辅导。

研讨人员首要选用密度泛函理论对800余个吸附结构进行核算，成果显现多硫化锂在催化剂上有四种或许的吸附构型，并可分为两大类，即解离吸赞同非解离吸附。根据晶体图卷积神经网络练习的分类器，研讨区分了产生S-S键开裂的吸附与其他类型的吸附。进一步对吸附构型的电子结构剖析显现，负载金属原子后催化剂与多硫化锂间的相互作用产生明显变化，因而使吸附明显增强，然后削减“络绎”进程的产生。此外，机器学习练习出的回归模型对吸附能也有较好的猜测才能，其均匀绝对误差为0.14 eV。根据这一模型，研讨猜测了上千个吸附构型的吸附能，并使用过电势的核算给出了相应的火山型曲线。结合可溶性多硫化物的吸附能，研讨猜测并挑选出数个功能均衡的单原子催化剂。该研讨拓宽了单原子催化剂的使用规模，也为锂硫电池正极资料的规划供给了新思路。

相关研讨成果近来宣布在The Journal of Physical Chemistry Letters上，并被选为封面文章。研讨工作得到国家自然科学基金、辽宁省自然科学基金资料联合基金、NSFC-广东联合基金(第二期)超级核算科学使用研讨专项等的赞助。