大连化物所完成二氧化碳电催化复原高效制备C2+化学品
二氧化碳电催化复原反响使用清洁电能将二氧化碳和水在温文条件下转化为燃料和化学品,可一起完成碳循环使用和可再生能源存储。二氧化碳电催化复原反响的产品品种繁复,与一氧化碳和甲酸等C1产品比较,乙烯、乙醇和丙醇等C2+产品具有更高的能量密度和附加值,但将二氧化碳电催化转化为C2+产品涉及到多质子-多电子搬运、反响中心物种杂乱、碳-碳偶联过程困难,形成C2+产品的选择性和生成速率较低。如安在工业级电流密度下进步生成C2+产品的法拉第功率是现在二氧化碳电催化复原研讨亟待解决的关键问题之一。
本作业中,研讨团队制备了一种具有丰厚Cu0/Cu+界面的Cu-CuI复合催化剂,用于二氧化碳电催化复原制备C2+化学品。在活动电解池中,该复合催化剂的最高C2+产品法拉第功率到达71%,在1.0V vs. RHE时,C2+分电流密度为591mA/cm2,明显高于独自的Cu或CuI催化剂;在0.8V vs. RHE时,其几许电流密度在85小时测验中安稳在~550 mA/cm2,乙烯和C2+产品法拉第功率略有下降。催化剂结构表征标明,Cu-CuI复合催化剂在强碱性电解质和电极电势的诱导下产生明显重构。结合操控试验和密度泛函理论核算发现,重构后催化剂表面上的Cu+和吸附碘物种是促进Cu-CuI复合催化剂上高效制备C2+产品的主要原因。吸附碘物种一方面安稳Cu+物种促进C-C偶联,另一方面经过影响*CO吸附强度直接促进C-C偶联。上述研讨为高效二氧化碳电催化复原催化剂的规划和制备供给了新策略。
相关作业于近来以题为“High-Rate CO2 Electroreduction to C2+ Products over a Copper-Copper Iodide Catalyst”宣布在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。该作业的榜首作者是我所502组2019级博士研讨生李合肥。该作业得到国家自然科学基金、国家重点研制方案、中科院青年立异促进会等项目的支撑。
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