研讨提出使用缺点位点锚定金属单原子完成对锂离子动力学催化

便携式智能器材与长续航动力轿车的开展对可充电的二次电池的能量密度提出了更高要求。金属锂电池因其高比容量(3860 mA h g-1)和较低的规范电压而遭到重视，是抱负的高能量密度负极资料。但是，锂金属电池的实践使用仍面对不可控的锂离子动力学问题，如不可控的锂堆积和溶解行为、固态电解质中心相(SEI)界面的重复生成和变形以及体积胀大等，这会引起严峻的锂枝晶问题并缩短锂金属循环寿数。前期的正极研讨中发现，金属单原子催化剂与缺点催化剂可以调控锂离子的动力学行为(ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 12727; Chem. Eng. J. 2020, 128172; Energy Storage Mater. 2019, 18, 246; Energy Storage Mater. 2020, 28, 375;Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2007434; ChemSusChem 2020, 13, 3404)。基于此，在纳米碳上的金属单原子催化剂SACs或许有助于供给丰厚的亲锂结合位点，调理锂的动力学行为，引导锂的均匀堆积而防止枝晶的生成。但现在，除了使用氮掺杂纳米碳来负载SACs的制备办法，仍缺少开展简略有用锚定和安稳高浓度的SACs办法。

为此，中国科学院姑苏纳米技术与纳米仿生研讨所博士王健与研讨员蔺洪振，初次提出使用缺点位点来锚定金属单原子的办法，将高活性金属单原子锚定在阳离子缺点化合物中作为锂离子动力学调控层，完成对锂离子动力学的催化，丰厚的金属单原子活性位点可引导锂以较低的能垒均匀成核，并促进锂金属外表的无枝晶化进程。与惯例的纳米碳资料相比较，阳离子缺点金属硫化物比纳米碳具有更好的亲锂性。缺点位点可以捕获并锚定金属单原子，使用球差纠正电镜与X射线吸收光谱表征了钴单原子的描摹与化学环境，并经过能量散射谱分析了钴原子和铁原子的价态特征，确认了Fe1-xS和钴单原子的存在形状。　　高活性的原子位点使SACo/ADFS@HPSC具有协同亲锂和催化锂离子动力学的效应可以显着调控锂堆积行为。活性金属单原子位点降低了锂成核势垒，促进锂的均匀水平堆积，然后取得1600 h的超长寿数和较高的库仑功率，有用阻挠了锂堆积进程中的枝晶成长，并对循环后的电极描摹进行了表征与机制研讨。与惯例的SACs相同，SACo/ADFS@HPSC调控层对多硫化物的催化、硫化锂的堆积有显着催化作用。调控的锂金属作为负极与硫正极匹配后，锂硫全电池的硫使用率和倍率功能显着进步，倍率最高可达10 C。在1 mA cm-2下，制备的硫面积载量为5.4 mg cm-2的软包电池的面容量为3.78 mA cm-2，体现出较好的实践使用远景。该作业供给了一种使用催化资料来操控均匀剥离和堆积锂的外表电化学行为的新策略。

相关研讨成果以Long-Life Dendrite-Free Lithium Metal Electrode Achieved by Constructing a Single Metal Atom Anchored in a Diffusion Modulator Layer为题，宣布在Nano Letter上。论文榜首作者为王健，论文通讯作者为蔺洪振。研讨作业得到国家重点研制方案、国家自然科学基金及德国Alexander von Humboldt Foundation(洪堡基金)等的支撑。

图1.阳离子缺点硫化亚铁锚定高活性钴单原子的组成示意图和描摹特征

图2.SACo/ADFS@HPSC复合系统中活性金属单原子的谱学特征

图3.SACo/ADFS@HPSC调控层提高锂金属电极的电化学安稳性和寿数

图4.SACo/ADFS@HPSC对锂金属电极外表锂离子动力学的调控机理解析

图5.全电池电化学功能测验