我所发现内共生氮化锂/纤维素层可延长锂金属负极循环寿数

锂金属具有理论容量密度高(3860 mAh/g)、电化学电势低(-3.040 V vs. SHE)等特色，是抱负的高能量密度电池负极。但是锂金属活性高，容易与传统电解质产生不可控的副反响，构成固态电解质界面层(SEI)的化学和机械稳定性较差：一方面，循环过程中SEI的重复决裂会加快死锂的构成和不可逆的活性锂/电解质丢失;另一方面，溶剂诱导构成的SEI机械性能较差，不足以按捺锂枝晶的成长，导致枝晶刺穿隔阂构成电池短路。

本作业中，该团队在电解液中引进一种新式增加剂——硝化纤维素，构建内共生的氮化锂/纤维素双层SEI(ES-DSEI)，并用于锂金属电池中。ES-DSEI在用于锂金属维护中具有共同的优势：硝化纤维素会优先与锂反响，一步实现在锂外表构建聚合物/无机层;外层的柔性聚合物层能够习惯锂金属在循环过程中的体积改变，其强粘附性还能按捺内层无机物的剥离;内层的无机层具有机械强度高的特色，能够按捺枝晶的成长，且晶型的氧化锂和氮化锂层也有利于锂离子传输。该团队使用密度泛函理论模拟计算证明，相较于锂盐阴离子和溶剂，硝化纤维素具有更低的最低未占有分子轨迹(LUMO)能量。此外，硝化纤维素的硝基基团更易于与金属锂反响，在近锂内层构成LiNO2等无机物种，而其主链则靠Li-O键严密吸附在远锂外层。与未增加硝化纤维素的电解液比较，锂负极在含有硝化纤维素为增加剂的电解液中循环寿数提高了一倍。该作业为长寿数锂金属负极的规划供给了新思路。

相关研讨以题为“Endogenous Symbiotic Li3N / Cellulose Skin to Extend the Cycle Life of Lithium Anode”宣布在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。该作业的榜首作者是我所DNL1701组2017级博士研讨生罗洋。上述研讨作业得到国家自然科学基金、国家重点研制项目、中科院青年立异促进会等项目的赞助。(文/图 罗洋)